《自然》(20200123出版)一周论文介绍

< p >翻译|唐毅宸

自然，2020年1月23日，第577卷7791

号

《自然》，2020年1月23日，第577卷，第7791期

号

材料科学材料科学

非范德瓦尔斯固体向2D过渡金属硫属化物

的转化

非范德瓦尔斯固体向二维过渡金属硫化合物

的转化

作者:zhigudu，Shubin Yang，Pulickel M. Ajayan，et al.

链接:

https://www . nature . com/articles/s 11586-019-1904-x

摘要:

2D (2D)原子层晶体具有独特的物理和化学性质，广泛应用于电子、传感器、催化剂、电池等领域。然而，获得具有相位控制的2D结构仍然是一个挑战。

通过将非范德瓦尔斯固体逐渐转化为具有2H(三棱柱)/1T(八面体)相的2D范德瓦尔斯(vdW)过渡金属硫属化物层，展示了一种有效的合成策略

研究人员可以通过将非vdw固体暴露于硫蒸汽来控制反应产物的焓和蒸汽压。

杂原子取代的(如钇和磷)过渡金属硫族化物也可以用这种方法合成，因此普通的合成方法可以工程化地选择2D过渡金属硫族化物结构，在高温下具有良好的稳定性，实现了高通量单层膜的制备。

199的研究人员预计这些2D过渡金属硫族化合物将在电子、催化和储能领域有广泛的应用。

Abstract

尽管二维(2D)原子层，如过渡金属硫族化物，已广泛使用剥离和气相生长等技术合成，但获得相控2D结构仍具有挑战性。在这里，我们通过将非范德瓦尔斯(非vdW)固体逐步转化为具有确定的2H(三棱柱)/1T(八面体)相的2D vdW过渡金属硫属化物层，展示了一种有效的合成策略。通过将非vdW固体暴露于硫属元素蒸汽中实现的转化可以利用反应产物的焓和蒸汽压来控制。杂原子取代的(如钇和磷)过渡金属硫属化物也可以用这种方法合成，从而为工程相位选择的2D过渡金属硫属化物结构提供了一种通用的合成方法，该结构在高温度(高达1，373开尔文)下具有良好的稳定性，并实现了单层的高通量生产。我们预计这些2D过渡金属硫族化合物将在电子、催化和储能方面有广泛的应用

氧-氧化还原阴极

第一循环电压滞后的超结构控制

氧氧化还原阳极第一回路电压滞后的超结构控制

作者:罗伯特·豪斯、乌尔米马拉·迈特拉、彼得·布鲁斯等256人以上

链接:

https://www . nature . com/articles/s 11586-019-1854-3

摘要:

在传统的插入式正极中，碱金属离子可以进出层状材料，并且电荷可以通过过渡金属离子的可逆还原和氧化来补偿

如果锂离子或钠离子电池中使用的正极材料富含碱，这可以通过在氧化物和过渡金属离子上储存电荷来增加电池的能量密度

但是，第一次充电期间与O2氧化相关的高电压在放电期间无法恢复，导致能量密度显著降低

199研究人员通过比较两个相关的嵌入正电极Na0.75[Li0.25Mn0.75]O2和Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2，发现第一匝电压滞后由上层结构决定，特别是锂离子和过渡金属离子在过渡金属层中的局部顺序

可以通过形成具有抑制过渡金属在该层中迁移的超结构的材料来避免O2-氧化还原阳极的电压滞后

在几乎所有的氧氧化还原化合物中都发现了

Na0.75[Li0.25 N0.75]O2中的超结构，并且超结构在充电过程中丢失，部分是由于分子O2的形成。

Abstract

在传统的插层阴极中，碱金属离子可以进出层状材料，电荷通过过渡离子金属离子的可逆还原和氧化得到补偿。如果锂离子或钠离子电池中使用的阴极材料富含碱，这可以通过将电荷储存在氧化物和过渡金属离子上而不是仅储存在过渡金属上来增加电池的能量密度。在第一次充电过程中，O2氧化时会产生高电压，但放电时不会恢复，导致能量密度降低。已经提出将过渡金属离子置换到碱金属层中来解释第一周期电压损失(滞后)。通过比较两个紧密相关的插层阴极，Na0.75[Li0.25 Mn0.75]O2和Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2，这里我们表明第一循环电压滞后由阴极中的超结构决定，特别是锂和过渡金属离子在过渡金属层中的局部有序。在几乎所有的氧氧化还原化合物中存在的钠0.75[锂0.25锰0.7 5]O2的蜂窝结构在充电时丢失，部分是由固体中分子O2的形成驱动的。O2分子在放电时裂解，重整O2-，但是锰离子在平面内迁移，改变O2周围的配位，降低放电时的电压。钠0.6[锂0.2锰0.8]氧化铟中的带状超结构抑制了锰的无序化，从而抑制了氧的形成，抑制了氧上的磁滞现象并促进了氧上稳定的电子空穴，这是通过X射线吸收光谱揭示的。结果表明，通过在过渡金属层中形成具有抑制过渡金属迁移的带状超结构的材料，可以避免氧-氧化还原阴极中的电压升高

化学/地质学

化学/地理

二氧化碳转化为乙烯的分子调谐

二氧化碳到乙烯

的分子调谐

作者:·李、阿诺·戴维南、爱德华·萨金特等.

链接:

https://www . nature . com/articles/s 11586-019-1782-2

摘要:

由可再生电力驱动的电催化剂可以减少二氧化碳以生产有价值的燃料和原材料，为间歇性可再生能源的能量储存提供了一种可持续的碳中和方法。

然而，从二氧化碳还原反应(CO2RR)以高选择性制备理想的C2产品如乙烯仍然是一个挑战。

在这里，研究人员提出了一种分子调控策略，通过用有机分子修饰电催化剂表面来稳定反应中间体，以提高CO2RR转化为乙烯的选择性

改性铜催化剂后，

芳基取代联吡啶及其衍生物能明显提高乙烯选择性这种分子提高了一氧化碳中间体的稳定性，有利于进一步还原成乙烯。

结果表明，当局部电流密度为230毫安/平方厘米时，CO2RR对乙烯的法拉第效率为72%研究人员推测，这种方法可以通过局部分子调整稳定中间体来补充多相催化剂

Abstract

可再生电力驱动的二氧化碳电催化还原生产有价值的燃料和原料，为储存间歇性可再生能源生产的能源提供了一种可持续的碳中和方法。然而，从二氧化碳还原反应(CO2RR)中高选择性地产生经济上理想的产物如乙烯仍然是一个挑战。调节中间体的稳定性以有利于期望的反应途径可以提高选择性，并且最近已经通过控制形态、晶界、面、氧化态和掺杂剂来探索在铜上的反应。不幸的是，在中性介质中，乙烯的法拉第效率仍然很低(在迄今为止报道的最佳催化剂中，在每平方厘米7毫安的部分电流密度下为60%)，导致低能量效率。在这里，我们提出了一种分子调节策略——用有机分子对电催化剂表面进行功能化——这种策略稳定了对乙烯具有更高选择性的CO2RR的中间体。利用电化学、操作/原位光谱和计算研究，我们研究了吸附在铜上的芳基吡啶的电二聚化产生的分子库的影响。我们发现粘附的分子提高了“顶结合”的一氧化碳中间体(即，结合到单个铜原子的中间体)的稳定性，从而有利于进一步还原成乙烯。作为这一策略的结果，我们在中性介质中的液体电解质流动池中，在每平方厘米230毫安的局部电流密度下，将CO2RR转化为具有72%法拉第效率的乙烯。我们报告了在基于膜电极组件的系统中稳定的乙烯电合成190小时，该组件提供20%的全电池能量效率。我们预计，这可能被推广到使分子策略能够通过局部分子调谐稳定中间体来补充多相催化剂

9全球范围内人类对三角洲形态的影响导致净陆地面积增加

人类对三角洲形态的影响导致全球陆地面积增加了256多公顷

由J. H .尼恩胡斯，A. D .阿什顿，t.e. trnqvist，etal.

撰写

链接:

https://www . nature . com/articles/s 11586-019-1905-9

摘要:

河三角洲是地球上最具经济和生态价值的环境之一

即使海平面不上升，三角洲也越来越容易受到沿海灾害的影响，因为沉积物供应的减少和气候变化改变了其沉积物的可用性，影响了三角洲的形式，并可能导致侵蚀。

然而，迄今为止，三角洲沉积物分布、波浪和潮汐力与三角洲形态之间的关系尚未得到很好的量化。

在这里，研究人员展示了全球大约11000个沿海三角洲的形状，从小型河口三角洲到大型三角洲，它们是如何受到筑坝和砍伐森林的影响的。

研究模型显示，今天三角洲的形状持续受到波浪(约80%)、潮汐(约10%)和河流(约10%)的影响，但大多数大型三角洲主要受潮汐和河流的影响。

在过去的30年里，尽管海平面上升，全球三角洲每年增加54 12平方公里的土地，其中最大的1%三角洲占陆地净面积增加的30%

人类是这些土地净收入的重要驱动力——三角洲增长的25%可归因于毁林导致的河流沉积物供应的增加。

然而，在近1000个三角洲地区，河流筑坝导致了人为泥沙流量的严重减少(超过50%)，迫使三角洲地区每年减少12 3.5平方公里

199研究人员表示，了解波浪和潮汐对沉积物的再分布对于成功预测人类对三角洲的影响至关重要。

Abstract

河流三角洲是地球上最具经济和生态价值的环境之一。即使没有海平面上升，三角洲也越来越容易受到海岸灾害的影响，因为沉积物供应减少和气候变化改变了它们的沉积物平衡，影响了三角洲的形态，并可能导致侵蚀。然而，三角洲沉积物收支、海浪和潮汐的海洋作用力以及三角洲形态之间的关系仍然没有得到很好的量化。这里我们展示了世界上大约11，000个沿海三角洲的形态，从小型河口三角洲到大型三角洲，是如何受到河流筑坝和森林砍伐的影响。我们引入了一个模型，该模型显示现今的三角洲形态在波浪(约80%)、潮汐(约10%)和河流(约10%)优势之间的连续体中变化，但是大多数大型三角洲是潮汐和河流主导的。过去30年来，尽管海平面上升，但全球三角洲的土地净增加量为每年54 12平方公里(2个标准差)，其中最大的1%的三角洲占所有土地净增加量的30%。人类是这些土地净收益的重要驱动力——三角洲25%的增长可以归因于森林砍伐导致的沉积物供应的增加。然而，对近1000个三角洲来说，河流筑坝导致了人类活动引起的沉积物流量的严重减少(超过50%)，迫使三角洲土地每年集体损失12 3.5平方公里(2个标准差)。并非所有的三角洲都因河流筑坝而失去土地:向潮汐优势转变的三角洲目前正在获得土地，可能是通过河道填筑。然而，随着预期海平面加速上升，最近的土地收益不太可能在整个21世纪持续下去。了解波浪和潮汐对沉积物的再分布对于成功预测人类活动对三角洲的影响至关重要，无论是在当地还是全球范围内。

神经科学

解码人类海马

的发育

解码人类海马

的发育

作者:钟穗娟、丁文玉、、王

链接:

https://www . nature . com/articles/s 11586-019-1917-5

摘要:

的海马体是从端脑的中间区域发育而来，是大脑边缘系统的一部分。它在信息编码、短时记忆、长时记忆、空间导航等方面发挥着重要作用。此外，海马与癫痫、精神障碍、阿尔茨海默病等病理的发病机制密切相关

尽管海马是脊椎动物大脑中进化上保守的器官，但人们仍然缺乏对发育中的人类海马的细胞和分子特征的了解。

在这里，研究人员首次利用高通量单细胞转录组技术对人类胚胎海马从16周到27周的关键发育时期的30416个单细胞进行测序，并使用经典的tSNE分析将细胞分为8类47种不同的细胞亚型

对其中关键神经干细胞的动态发育进行了系统的功能研究，进一步阐明了人海马动态发育过程和记忆功能环形成的细胞基础和分子机制。

同时，本研究结合跨物种平台，从多个角度比较了人和啮齿动物海马在海马进化过程中的关键差异，全方位、多层次揭示了海马发育的重要关键时间节点和关键基因，为相关疾病的临床应用和治疗提供前期依据

Abstract

海马体是人脑边缘系统的一个重要部分，在空间导航和从短期记忆到长期记忆的信息整合中起着重要作用。在这里，我们使用单细胞核糖核酸测序和分析转座酶可及的染色质，使用序列分析(ATAC-序列)来阐明发育中的人类海马的细胞类型、细胞排列、分子特征和转录调节。使用来自16-27孕周人类海马的30，416个细胞的转录组，我们鉴定了47个细胞亚型及其发育轨迹。我们还确定了paths和HOPX+海马祖细胞的迁移途径和细胞谱系，以及CA1、CA3和齿状回神经元的区域标记。多组数据揭示了齿状回标记PROX1的转录调控网络。我们还举例说明了发育中的人类前额叶皮层和海马体的空间特异性基因表达。人类海马在妊娠第16-20周的分子特征与出生后第0-5天的小鼠相似，并揭示了两个物种之间的基因表达差异。灵长类特异性基因nbp f1的短暂表达导致小鼠海马中PROX 1+细胞的显著增加。这些数据提供了理解和理解人类海马发育的蓝图和研究相关疾病的工具

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